UTNL-W-0002 Section 2.3

2. 研究活動
2.3 核融合炉燃料工学部門


(1) 構成
教授       山脇 道夫
助教授      山口 憲司
助手       小野 双葉
大学院生
 博士課程 3年 Bandourko, Vassili V.
      2年 伊藤 洋
      1年 黄 錦涛、 Suwarno, Hadi、松山 征嗣
 修士課程 2年 佐藤 力哉、鈴木 敦士
      1年 大越 啓志郎、岡田 光正
 学部学生 4年 清水 信行、近澤 佳隆
共同研究員    桜井 博司 (日本核燃料開発(株))
         奥野 秀樹 (原子燃料工業(株))
         若林 利男 (動燃事業団)

(2) 主な研究活動

トリチウムビーム試験装置(TBTS)によるプラズマ-材料相互作用(PMI)の研究
  山脇 道夫, 佐藤 力哉, 岡田 光正, 山口 憲司, 小野 双葉
核融合炉では D-T反応により生じたヘリウム灰は燃料希釈と放射損失を引き起こし、 点火条件の維持を困難にする。 このヘリウム灰はダイバータによって排気されるが、 ダイバータのヘリウム灰排気効率を向上させる方策の1つとして、 ヘリウムを選択的に排気できるニッケル、バナジウム等の金属の 使用が検討されている。 本研究では、金属膜によるヘリウム灰排気特性に関する研究の一環として、 トリチウムを含む水素同位体ビーム照射による ニッケル(Ni; 純度 99.7 %、厚さ 0.1 mm)中での水素同位体の保持挙動を調べた。
軽水素、重水素イオンを Ni に室温で照射した後、 昇温脱離試験を行ったところ、 脱離する水素同位体のピーク温度は、 水素同位体の質量数が大きいものほど高くなることが分かった。 トリチウム打ち込みに関しては、 630 MBq のトリチウムガスを装置体系内に導入し、 上述した Ni 膜に室温で照射を行った(入射エネルギー; 3 keV)。 昇温脱離試験の測定結果から、 Ni から脱離したトリチウムの化学形は DTと T$_2$ がほとんどであることがわかった。 また、DT、T2 としての脱離量は、 四重極質量分析計による測定の結果、それぞれ、 2.1 x 1014 DT (0.37 MBq)、 3.4 x 1013 T2 (0.12 MBq) であった。

核融合プラズマ対向材における損耗・再付着現象の研究
  松山 征嗣, 山口 憲司, 山脇 道夫
核融合対向壁とプラズマとの相互作用により発生する不純物の挙動の研究は 主プラズマへの混入阻止および対向壁の寿命という観点から非常に重要である。 我々は以前に核融合の境界プラズマを模擬する定常型プラズマ発生装置 MAP (Materials And Plasma) を用いて、 黒鉛、ほう素対向壁からスパッタされた炭素、 ほう素不純物のプラズマ中における輸送過程の相違を明らかにするとともに、 化学スパッタされた炭化水素のプラズマ中における温度分布を求める、 などのことを行ってきた。 さらに現在、 ガスダイバータ等の中性原子または分子を多く含む低温・高密度プラズマにおいて、 水素分子と不純物分子とのエネルギー移行過程の評価を実験、 計算両面から行うとともに、 不純物粒子が壁に付着する過程を量子論的に評価する研究を行っている。

Mo における核融合炉燃料粒子輸送の律速過程
  大越 啓志郎, 近澤 佳隆, V. V. Bandourko, 山口 憲司, 山脇 道夫
水素透過が少なく高融点金属のプラズマ対向材である Mo に関して、 D2+ビーム注入による水素透過実験を行った。 用いた試料は厚さ 0.1 mm、純度 99.95 % の多結晶 Mo 薄膜であり、 これを超高真空容器内に設置し、3 keV D2+ ビームを照射した。 ビーム照射中の照射側真空容器内の圧力は 1 x 10-3 Pa 台、透過 側真空容器内の圧力は 1 x 10-6 Pa 台に維持された。
重水素透過率を温度に対して Arrhenius プロットしたところ直線状となり、 実験における最高温度 1000 K では 0.2 程度にまで達した。 見かけの活性化エネルギーは 41.5 kJ/mol と算出された。 透過スパイクは、 900 K、800 K においてそれぞれ 2 分、30 分程度のタイムスケールで観察された。 また、 透過側表面に対する Ar+ 照射によって 透過速度に変化は殆んど見られなかった。 これらの結果より、 水素透過の律速過程は上流側は再結合律速、下流側は拡散律速と考えられる。
並行して、 「その場(in-situ)」オージェ電子分光法および 2 次イオン質量分析法によって、 表面での carbide、oxide の存在、最外表面への S の偏析が観察された。

低放射化金属と水素同位体の相互作用に関する研究
  V. V. Bandourko, 山口 憲司, 山脇 道夫
DEMO炉以降の核融合炉では、 構造材料の放射化の問題が重要となる。 そのような観点から、 V-系あるいは Ti-系の材料が注目されているが、 これらの材料はいずれも水素吸蔵量が大きいという欠点を有している。 本研究では、 Ti-6Al-4V なる組成を有する合金を取り上げ、 重水素イオン注入を行い、 粒子反射係数のエネルギー依存性や、 透過速度に関する測定を行った。 また、 同時にオージェ電子分光分析(AES)ならびに2次イオン質量分析(SIMS)を in-situ にて 行い、 表面不純物としてイオウや炭素が存在することを明らかにした。

核融合炉固体増殖材の仕事関数測定
  鈴木 敦士, 山口 憲司, 山脇 道夫
核融合炉固体増殖材表面に及ぼすスイープガス効果や照射効果を解明することは、 トリチウム燃料サイクルを確立する上で非常に重要である。 本研究では、 仕事関数が表面状態に非常に敏感であることに着目して、 スイープガスや照射による仕事関数変化を測定する装置(高温ケルビン計)を開発し、 Li4SiO4について雰囲気ガスによる仕事関数変化を測定した。 金属酸化物の仕事関数を雰囲気中の酸素分圧に対してプロットした曲線の傾きは、 金属不足型(Ma-x Ob)、 酸素過剰型(Ma Ob+x) では正、酸素不足型(Ma} Ob-x)、 金属過剰型(Ma+x Ob$)では負となる。 Li4SiO4ではその傾きが正であることがわかり、 表面欠陥が金属不足型か酸素過剰型であることが明らかになった。

Study on Fission Product Behavior by Means of Knudsen Effusion Mass Spectrometry
  黄 錦涛, 山口 憲司, 山脇 道夫
The high temperature vaporization properties of BaUO3 and SrUO3 were measured by means of mass spectrometry. The value of heat of formation of BaUO3 was obtained that is consistent with the published data. The effects of graphite environment, hydrogen environment and moisture environment on the vaporization of these two compounds were partly tested by employing specially designed Knudsen cells. It was found that graphite had a great influence on BaUO3 because the partial vapor pressure of Ba over BaUO3 in graphite environment increased by 4-5 orders of magnitude compared to that in platinum cell, while BaUO3 was found to be very stable in hydrogen environment. These results are employed to analyse the possible chemical reactions between fission products and the nuclear fuel oxides either at normal condition or accident condition.

水素同位体貯蔵材としてのウラン合金の開発
伊藤 洋, 小野 双葉, 山口 憲司, 山脇 道夫
ウランは水素同位体の貯蔵材として利用されているが、 水素の吸蔵により微粉末となり、 また解離圧が低いといった特性を有している。 これらの特性を改善するために他の金属との合金化が有効であり、 当研究部門では合金の水素吸蔵特性の研究を進めている。 今年度は、 U と Mn の金属間化合物について水素吸蔵特性の実験を行った。 その結果、金属間化合物の1つである U6Mn については U と比較して 解離圧の上昇が確認できた。 さらに X 線回折を行ったところ、 試料の一部では分解が見られたが、 未知のピークが観測され、3元系の水素化物生成の可能性が示唆された。

トリチウムによる汚染とその除染に関する研究
  小野 双葉, 山脇 道夫
核融合炉燃料である水素同位体のトリチウムに対して、 トリチウム取扱装置などでトリチウムガスあるいはトリチウム水蒸気の供給から回収、 または廃棄までの一連の操作を行うと、 配管材料や測定機器の内壁などには必ずトリチウムの吸着(付着)が起こる。 この際、 吸着したトリチウムはガススイープあるいは真空排気などの操作では容易に脱離せず、 吸着したトリチウムの一部は表面に残る。 その結果材料などの汚染がもたらされる。 この汚染の度合は材料の種類、表面状態および取扱い時の真空度などで大きく異なる。 また、Ci (キュリー) オーダー以上の取扱においては、 より深刻な問題になることは良く知られている。 吸着トリチウムによる材料の汚染やその除染、 あるいは吸着トリチウムの再放出等に関する問題は、 環境安全あるいは安全取扱上のみならず、 測定精度への影響、計量管理上からも重要である。
長期間、高比放射能トリチウムガスに接触したステンレス鋼、 銅(Cu)およびガラス試料について、 吸着トリチウムの再放出挙動について検討した。 吸着トリチウムの脱離は、 ガススイープによりバックグラウンドレベルまで回収されたトリチウムは、 密閉容器内に保管している間に試料表面からの再放出により 容器内トリチウム濃度が上昇することが確認され、定量的な評価が出来た。 回収されたトリチウムの化学形はほとんどが水成分であること、 金属材料への吸着トリチウムは、 密閉容器開封直後に高濃度のトリチウムを放出することから、 その取扱に十分な注意が必要であること、 ガラス材料からは長期間にわたってトリチウムの放出が有ることなどを指摘した。

Development of U-Th Mixed hydride Fuel; Hydrogenation Properties of U-Th Alloys and Neutron Irradiation Effects on the Hydride
  H. Suwarno, F. Ono, K. Yamaguchi and M. Yamawaki
The potential use of thorium (Th) in U-Th mixed hydride fuel development for advanced nuclear fuels has been investigated through measurement of hydrogen absorption properties of U-Th-Zr alloys, observation of the microstructures and post-irradiation examinations.
Four kinds of U-Th-Zr alloys, with the U:Th:Zr ratios of 1:1:4, 1:2:6, 2:1:6 and 1:4:10, were prepared by melting its constitute metals, all of which are 99.9 \% in purity, in an arc furnace. Hydrogen absorption properties were examined at temperatures between 777 and 1173 K, and at pressures between 102 and 105 Pa. The results revealed that the hydrogen content of U-Th-Zr alloys were larger than that of U-Zr alloys, which indicates that the former alloys can retain more hydrogen than the latter alloys, thus providing an attractive advantage as a nuclear fuel.
Three phases were identified in the hydrogenated U-Th-Zr alloy: namely, α-U, ZrH2-x and ThZr2H7-x. They were finely and homogeneously mixed, which is also considered to be attractive. The α-U phase was about 1 um in diameter and was dispersed in the bulk of hydrides; ThZr2H7-x and ZrH2-x in the cases of Th-rich 1:2:6 and 1:4:10 alloys.
Various post-irradiation studies are under way. To date, hydrogen in the bulk is found to be tightly bonded and the aforementioned microstructures are maintained through thermal neutron irradiation up to a fluence of 7 x 1023 n m-2.

固体電解質の仕事関数に対する表面添加物の効果
  清水 信行, 鈴木 敦士, 山口 憲司, 山脇 道夫
安定化ジルコニアは、 ソリッドステートの電池やセンサーに応用される固体電解質の代表的な例である。 また、 原子炉燃料被覆管として用いられているジルカロイの腐食によって酸化被膜 (ZrO2)が 形成されるが、 その酸化速度は不純物に影響される。 本研究では、固体電解質および腐食の基礎的研究として、 純ZrO2、 ZrO2 + 2%Y2O3、 ZrO2 + 2%Nb2O5 について、 高温ケルビン計を用いて雰囲気変化による仕事関数変化を測定した。 それらの結果を相互に比較することにより、仕事関数の酸素分圧依存性が添加物の 原子価に依存することを明らかにした。

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