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「固体表面近傍における粒子挙動の評価」の経過報告

テーマ代表者: 山口 憲司 (原子力工学研究施設)

1. 序

本研究は、固体表面上ならびにその近傍での粒子の挙動を、 既成の分析手法を用いて評価する一方、 新しい手法の適用の可能性についても検討するものである。 これまでに、 高温かつ気相雰囲気制御下での仕事関数を測定する高温ケルビン計を導入し、 ブランケット固体増殖材料の候補の1つである Li4SiO4 や、 固体電解質として用いられるイットリア(Y2O3)安定化 ジルコニア(ZrO2)に対して仕事関数の予備的なデータを得た。 こうした新しい測定装置と、 既設の表面分析装置による測定結果を合わせて検討することにより、 吸着・脱離や偏析といったブランケット界面粒子挙動に関連した現象の より多角的な解明ができるものと期待している。

2. 研究の進捗状況(装置の改良等を含む)

これまでに高温ケルビン計を軸とする測定体系の構築はほぼ完了した。 現在では、仕事関数のみならず、 高温ケルビン計と同じ条件下でバルク電気伝導度の測定も可能になっている。

(1) 高温ケルビン計による固体増殖材料表面とスィープガスの相互作用に関する研究

熱核融合炉のトリチウム増殖材の候補として注目され、 低放射化の観点から有望視される Li2TiO3、 またトリチウムの回収特性が良いとされる Li2ZrO3 について、 模擬スイープガスとの相互作用に基づく仕事関数の変化を 高温ケルビン計を用いて測定した。 その結果、 水素添加により、 Li2TiO3 では酸素空孔の生成が、 また Li2ZrO3 では水素の吸着・脱離が、 それぞれ仕事関数変化の主たる原因であることを指摘した。 このような状況のもと、 前者については、 仕事関数変化の酸素分圧の変化に対する両対数プロットの傾きは約1/6と求められ、 これは2価の酸素空孔が生成することに対応すると考えられた。 一方、後者については、 仕事関数の経時変化から吸着平衡モデルを用いて、 吸着ならびに脱離に対応する速度定数の評価を試みた。

(2) 仕事関数測定による固体増殖材への雰囲気・照射効果研究手法の開発

核融合炉におけるトリチウム燃料サイクルを確立するために、 固体増殖材表面に及ぼすスイープガス中の水素の効果や照射効果を解明することは 非常に重要である。 本研究では前年度に引続き、Li4SiO4について、 高温・水素導入時の仕事関数測定を高温ケルビン計を用いて行った。 導入水素量やスイープガス流量を変化させて測定した結果、 仕事関数変化は二段階であることがわかり、 それらは (a) 表面酸素不足層によるドナー準位の形成、 (b) 気体分子の吸脱着、の二つの現象にそれぞれ起因していることが考えられた。 さらに、照射下その場計測システム設計の観点から、 高温ケルビン計の最適形状や、 参照電極への照射影響の回避等についての検討に着手している。

3. 今後の予定

市販のケルビン計を購入した。 同じ試料を対象に、 真空下での測定も行い、 高温ケルビン計による測定結果と比較してみたい。 さらに、 イオンや中性子照射下での仕事関数変化をオンラインで測定する装置の製作についても 検討を続けている。 さらに、 表面ならびにその近傍での粒子挙動を計算機シミュレーションにより評価する研究に 着手しつつある。

4. 発表論文リスト

(A) 学位論文等

  1. 広沢 知也, 「高温ケルビン計による固体増殖材料表面とスイープガスの相互作用に関する研究」, 東京大学工学部卒業論文(1998年3月).
(B) 国外学会誌等
  1. A. Suzuki, M. Shibata, K. Yamaguchi, M. Yamawaki, "Effect of oxygen potential change on the surface potential of YSZ, ZrO2-Y2O3", J. Alloys and Compds. 262-263 (1997) 185-190.
  2. M. Yamawaki, A. Suzuki, F. Ono, K. Yamaguchi, "Study on surface defect structures of ZrO2 and some doped ZrO2 by means of work function measurement", J. Nucl. Mater. 248 (1997) 319-322.
  3. A. Suzuki, K. Yamaguchi, M. Yamawaki, "Study on the surface nonstoichiometry of solid breeder blanket materials by means of work function measurement", presented at 4th Int. Symp. Fusion Nuclear Technology (ISFNT-4), Tokyo, Japan, April 6-11 (1997).
  4. A. Suzuki, K. Yamaguchi, M. Yamawaki, "Study on the interactions between the surface of lithium silicate and hydrogen by means of work function measurement", presented at 4th IUMRS Int. Conf. in Asia, Chiba, Japan, September 16-18 (1997).
  5. A. Suzuki, K. Yamaguchi, M. Yamawaki, "Study on the sweep gas effect on the surface of Li4SiO4 by means of work function measurement", presented at 6th Int. Workshop Ceramic Breeder Blanket Interactions, Mito, Japan, October 22-24 (1997).
  6. F. Matsuura, A. Suzuki, K. Yamaguchi, M. Yamawaki "Study on the surface electronic properties of Li-containing solids", presented at 6th Int. Workshop Ceramic Breeder Blanket Interactions, Mito, Japan, October 22-24 (1997).
(C) 国内学会誌等
  1. 鈴木 敦士, 山口 憲司, 山脇 道夫, 「仕事関数測定による Li4SiO4 の表面への 雰囲気ガス効果研究」, 日本原子力学会「1997年秋の大会」, B54, 宜野湾, 10月14〜17日 (1997).
  2. 松浦 文生, 鈴木 敦士, 山口 憲司, 山脇 道夫, 「仕事関数測定による Li セラミックス表面への雰囲気ガス効果; ab initio 計算手法の適用」, 日本原子力学会「1997年秋の大会」, B56, 宜野湾, 10月14〜17日 (1997).
  3. 鈴木 敦士, 広沢 知也, 山口 憲司, 山脇 道夫, 荒井 長利, 「仕事関数測定による Li2TiO3 表面へのスイープガス効果」, 日本原子力学会「1998年春の年会」, A27, 東大阪, 3月26〜28日(1998).

Last modified: Sat Jul 11 05:25:41 JST 1998